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近日，北京理工大學(xué)物理學(xué)院姚裕貴院士團(tuán)隊(duì)王沖副教授、李翔教授與復(fù)旦大學(xué)晏湖根教授團(tuán)隊(duì)合作，在壓力調(diào)控黑磷雙曲等離激元研究方面取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)利用金剛石對(duì)頂砧（Diamond Anvil Cell, DAC）高壓技術(shù)與偏振分辨顯微紅外消光光譜測(cè)量方法，首次在實(shí)驗(yàn)上觀(guān)測(cè)到黑磷（Black Phosphorus，BP）薄膜中壓力連續(xù)可調(diào)諧的面內(nèi)雙曲等離激元（in-plane hyperbolic plasmons）。研究發(fā)現(xiàn)，隨著壓力升高，BP薄膜中各向異性等離激元共振峰可實(shí)現(xiàn)從遠(yuǎn)紅外到中紅外的寬頻調(diào)諧，并伴隨吸收強(qiáng)度和面內(nèi)各向異性的顯著變化。在低壓 A17 相中，BP面內(nèi)雙曲區(qū)間隨壓力增加持續(xù)藍(lán)移；而當(dāng)BP跨入高壓A7相后，由于面內(nèi)各向異性顯著減弱，雙曲區(qū)間發(fā)生“坍塌”。此外，在結(jié)構(gòu)相變附近，等離激元特征參數(shù)出現(xiàn)異常變化，揭示了相變過(guò)程中的相共存行為；而低壓區(qū)間低頻等離激元共振峰的突然出現(xiàn)，則為識(shí)別Lifshitz轉(zhuǎn)變提供了一種靈敏的光學(xué)指紋。相關(guān)成果以“Pressure-tunable hyperbolic plasmons in black phosphorus films”為題發(fā)表在Physical Review Letters 136, 066902 (2026)。

等離激元是載流子集體振蕩與電磁場(chǎng)耦合形成的電磁激發(fā)，具有深亞波長(zhǎng)場(chǎng)束縛和強(qiáng)光-物質(zhì)相互作用等特點(diǎn)，在紅外探測(cè)、熱輻射調(diào)控與傳感等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用潛力。近年來(lái)，范德瓦爾斯材料中涌現(xiàn)出的天然雙曲極化激元為實(shí)現(xiàn)強(qiáng)各向異性光場(chǎng)調(diào)控提供了全新平臺(tái)。其中，面內(nèi)雙曲響應(yīng)能夠在二維平面內(nèi)實(shí)現(xiàn)高度定向傳播與極限電磁場(chǎng)束縛，因而受到廣泛關(guān)注。黑磷因其顯著的面內(nèi)各向異性電子結(jié)構(gòu)，早在理論上即被預(yù)言可支持天然面內(nèi)雙曲等離激元，是研究該類(lèi)物理現(xiàn)象的代表性候選材料。然而，由于其本征載流子濃度較低，黑磷等離激元在實(shí)驗(yàn)上難以被直接觀(guān)測(cè)。為突破這一瓶頸，研究團(tuán)隊(duì)引入壓力這一“干凈”的調(diào)控手段，通過(guò)調(diào)節(jié)晶格常數(shù)與層間耦合，驅(qū)動(dòng)能帶重構(gòu)并誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)相變，在不引入外源摻雜和額外無(wú)序的前提下，實(shí)現(xiàn)了對(duì)電子結(jié)構(gòu)與各向異性的連續(xù)調(diào)控。

圖1 壓力條件下黑磷薄膜的紅外吸收光譜

在實(shí)驗(yàn)中，研究團(tuán)隊(duì)將機(jī)械剝離獲得的BP薄膜裝載至DAC中，通過(guò)紅寶石熒光峰位移標(biāo)定壓力，并選用KBr或硅油作為傳壓介質(zhì)（圖1）。偏振分辨顯微紅外消光光譜結(jié)果顯示，隨著壓力升高，樣品的紅外吸收邊逐漸消失，低頻自由載流子Drude響應(yīng)隨之顯現(xiàn)，表明體系發(fā)生由半導(dǎo)體向半金屬的電子結(jié)構(gòu)重構(gòu)；在結(jié)構(gòu)相變臨界區(qū)域，整體消光強(qiáng)度出現(xiàn)明顯增強(qiáng)，并伴隨樣品透射光學(xué)顯微圖像的顯著變化。

圖2 壓力調(diào)控黑磷雙曲等離激元色散

為在遠(yuǎn)場(chǎng)條件下激發(fā)并追蹤等離激元共振響應(yīng)，研究團(tuán)隊(duì)在BP薄膜中制備了沿armchair（AC）與zigzag（ZZ）晶軸取向一致的方形陣列結(jié)構(gòu)。圖2顯示，在低壓A17相中， AC與ZZ方向的等離激元共振峰位存在明顯差異，體現(xiàn)出強(qiáng)烈的面內(nèi)各向異性，并隨壓力升高連續(xù)藍(lán)移；跨越A17-A7結(jié)構(gòu)相變后，共振頻率出現(xiàn)突躍，同時(shí)兩方向峰位逐漸趨于一致，表明進(jìn)入A7相后面內(nèi)各向異性顯著減弱。通過(guò)調(diào)控等離激元波矢，研究團(tuán)隊(duì)將共振頻率的可調(diào)范圍顯著拓展，實(shí)現(xiàn)了從214 cm^-1到4751 cm^-1的寬頻調(diào)諧，并伴隨吸收強(qiáng)度及線(xiàn)二色性在典型頻率處的明顯變化。為揭示雙曲響應(yīng)的形成與演化機(jī)制，團(tuán)隊(duì)基于等離激元色散，以電導(dǎo)率虛部異號(hào)（Imσ_ZZ · Imσ_AC < 0）作為雙曲判據(jù)，確定了壓力調(diào)控下的雙曲區(qū)間。結(jié)果表明，BP等離激元的面內(nèi)雙曲區(qū)間在A(yíng)17相內(nèi)隨壓力持續(xù)藍(lán)移，而進(jìn)入A7相后雙曲區(qū)間發(fā)生坍塌。

與此同時(shí)，在結(jié)構(gòu)相變臨界區(qū)域，有效質(zhì)量比、等離激元線(xiàn)寬以及介電常數(shù)均出現(xiàn)同步異常，表明相變點(diǎn)附近存在相共存現(xiàn)象與微觀(guān)無(wú)序增強(qiáng)（圖3）。遠(yuǎn)紅外測(cè)量結(jié)果進(jìn)一步顯示，在約1.49 GPa處低頻等離激元共振峰突然出現(xiàn)，且隨著壓力升高持續(xù)藍(lán)移并增強(qiáng)，其共振頻率與積分強(qiáng)度在該壓力以上同步上升，與Lifshitz轉(zhuǎn)變所對(duì)應(yīng)的電子結(jié)構(gòu)重構(gòu)行為一致（圖3）。

圖3 等離激元探測(cè)壓力誘導(dǎo)的黑磷結(jié)構(gòu)相變與Lifshitz轉(zhuǎn)變

綜上所述，本工作構(gòu)建了DAC高壓環(huán)境與偏振分辨紅外顯微光譜相結(jié)合的實(shí)驗(yàn)體系，首次在黑磷薄膜中實(shí)現(xiàn)了面內(nèi)雙曲等離激元的實(shí)驗(yàn)觀(guān)測(cè)與調(diào)控，并展示了等離激元作為光學(xué)探針對(duì)壓力誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)相變及電子結(jié)構(gòu)重構(gòu)的高靈敏度響應(yīng)，為發(fā)展可重構(gòu)紅外納米光子器件提供了新的調(diào)控維度與物理依據(jù)。

北京理工大學(xué)物理學(xué)院姚裕貴院士及其團(tuán)隊(duì)成員王沖副教授、李翔教授與復(fù)旦大學(xué)晏湖根教授為論文通訊作者，博士生劉雨微為第一作者。該研究獲得國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金以及上海市自然科學(xué)基金等項(xiàng)目資助，部分實(shí)驗(yàn)工作依托北京理工大學(xué)微納加工平臺(tái)完成。